我院刘辉教授、郑士建教授在氢能制备领域取得

重要研究进展

近日，我院刘辉教授和郑士建教授在国际顶尖期刊《Nature Communications》上发表题为“Activating lattice oxygen in high-entropy LDH for robust and durable water oxidation”的研究论文。该研究工作是学院在Nature子刊系列的首次突破，也是学校双一流学科建设的阶段性研究成果。我院2021级硕博连读研究生王芳卿为第一作者，刘辉教授和郑士建教授为共同通讯作者，材料科学与工程学院生态环境与信息特种功能材料教育部重点实验室为第一署名单位和唯一通讯单位。论文原文链接为https://www.nature.com/articles/s41467-023-41706-8。

氢能是绿色环保、应用广泛的二次能源, 正逐步成为全球能源转型发展的重要载体之一。我国在《氢能产业发展中长期规划（2021-2035年）》中明确提出氢能是未来能源体系中重要组成部分。结合可再生能源如太阳能和风能进行电解水制氢是当前最为理想的制氢路线。该技术路线不但能有效消纳可再生能源，还有利于“双碳”目标的早日实现。然而，电解水的阳极涉及复杂的四电子耦合质子转移的析氧反应（OER）过程，其反应动力学缓慢，能耗过高，限制了大规模商业化的应用。

最新研究表明基于晶格氧氧化机制（LOM）的OER反应路径可以突破传统吸附质析出机制（AEM）的理论极限，显著提升反应动力学，成为当前的研究热点。然而，OER催化剂中大量晶格氧的氧化会引起金属离子的浸出和结构的坍塌，导致活性急剧下降。针对这个问题，该研究提出了“熵稳定效应”解决LOM基电催化剂稳定性差的新思路，开发出一种新型的高熵层状氢氧化物电催化剂，通过引入金单原子和氧空位，成功活化高熵催化剂的晶格氧，触发LOM机制。所合成的高熵催化剂不但具有优异的催化活性（213 mV@ 10 mA cm-2，1.0 M KOH），还具有良好的稳定性，在～100 mA cm-2的大电流密度下还能保持700 h的长时间稳定性，优于商业IrO2和绝大多数的LOM基OER电催化剂。该研究结合先进的同步辐射X射线吸收、原位拉曼光谱、氧同位素标定及密度泛函理论计算等技术，揭示了金单原子与氧空位协同激活高熵电催化剂晶格氧及提升本征催化活性的机制，阐明了“高熵效应”增强LOM基催化剂稳定性的机理。此项研究为开发新型、高活性和高稳定性的基于LOM机制的高熵析氧电催化剂提供理论依据和技术支持。

图文：刘辉

审核：郑士建、张雪莹